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Vimal Pandeya*,Giridhar Mishrab, Meher Wanc, R. R. Yadavc, B. Mishrad
aDepartment of Applied Sciences, United College of Engineering and Research, Allahabad, India
bDepartment of Applied Sciences, Amity School of Engineering and Technology, Bijwasan, New Delhi, India 
cPhysics Department, University of Allahabad, Allahabad, India
dDepartment of Physical Sciences, Mahatma Gandhi Chitrakoot Gramodaya Viswavidyalya, Satna, Madhya Pradesh, India

*Corresponding author Email � vimal.71.alld@gmail.com 

Abstract
In this paper, we have calculated the non-linear elastic constants of Cu nanoparticles dispersed in the PVA polymer. Utilizing the second order elastic constants (SOEC)  and third order elastic constants (TOEC) of the Cu nanoparticles (nps) we have calculated temperature dependent ultrasonic attenuation of the Cu nps dispersed in PVA  nanofluids. Also we have measured the temperature dependent thermal conductivity of the Cu-PVA nanofluid at different representative concentrations. The comparison between the theoretical values of ultrasonic attenuation and the experimental values of ultrasonic attenuation by others has been made. The results are in good agreement. Thus an ultrasonic mechanism has been established for the characterization of the Cu-PVA nanofluid at different temperatures.
Keywords: Cu nanoparticles, Cu-PVA nanofluid, Ultrasonic attenuation

1. Introduction
Nanofluids  are  colloidal suspensions obtained by dispersing nanoparticles in any base fluid have attracted wide interest in recent years after Choi observed that they have much higher thermal conductivity than predictable from the effective medium theories [1-7]. Nanofluids, produced by dispersing nanoparticles into conventional heat transfer fluids like water, ethylene glycol, poly vinyl alcohol etc., are proposed as the next generation heat transfer fluids due to the fact that their thermal conductivities are significantly higher than those of the base liquids [8].Hong's suggested that suspensions containing small nanoparticle clusters are more efficient in improving thermal conductivity than that of individual dispersed nanoparticles because the clustered nanoparticles may provide a longer path for heat transfer [9]. Nanofluids containing a small amount of metallic or nonmetallic nanoparticles  like Cu [10], Al2O3 [11], CuO [12],  SiC  nanoparticles or nanotubes [13] are synthesized and studied by several research groups. It has been found that the thermal conductivity of a nanofluid having 0.3vol% Cu nanoparticles dispersed in ethylene glycol increased by up to 40% over that of pure ethylene glycol [14]. Cu nanofluids can be prepared by dispersing Cu nanoparticles into base liquids either by step-by-step method  or  by one-step methods that combine the preparation of nanoparticles with the preparation of nanofluids, so that the processes of drying, storage, transportation, and redispersion of Cu nanoparticles are avoided hence agglomeration of nanoparticles may not take place in this method. 
           Ultrasonic attenuation spectroscopy (UAS) has been observed to be applicable for micro structural study of nanomaterials having particle size over a wide range (10nm-1mm) [15-19]. Recently R.R. Yadav et. al. [36-38] have measured ultrasonic attenuation in nanofluids having various concentrations and correlated it to thermophysical property of the nanofluid. Biwa et. al studied the ultrasonic wave attenuation and ultrasonic velocity in suspensions containing metallic or non-metallic solid particles of micrometer and millimeter size, aiming to find out the mechanism that can be correlated to particle size, concentration and mechanical properties of the constituents. Ultrasonic attenuation in nanomterials is also evaluated theoretically using second and third order elastic constant (SOEC and TOEC) and other nonlinearity parameters like Grunesian number, specific heat, acoustic coupling constant etc. [20, 21].
           In this paper we have evaluated the ultrasonic attenuation in Cu-PVA nanofluid on the basis of viscous loss, which is the prominent cause for attenuation, also the other losses like thermophysical loss is negligible due small thermal conductivity rise of nanofluid and scattering loss is absent due to small particle size and small concentration of nanoparticles (0.2- 1.0 wt%) in the base fluid PVA. 


2. Theory 
2.1 Second and Third order elastic constants (SOEC and TOEC)
The elastic constants provide information about the mechanical properties of materials. Second and third order elastic constants (SOEC and TOEC) play a significant role in evaluation of ultrasonic attenuation in crystalline materials. The SOEC and TOEC are evaluated at different temperatures following Br�gger�s definition of elastic constants [22, 23] and using the modification  suggested by Leibfried and Haln, Ludwig, Hiki and Ghate [24-29] which is well established for calculation of temperature dependent higher order elastic constants using interaction potential ((( (r). The ((( (r) is sum of Coulomb and Born-Mayer short range repulsive potential defined as
 EMBED Equation.3 
where e is electronic charge, A is pre-exponential parameter  and b is hardness parameter[20, 21].  The nth  order elastic constant is defined by  
 EMBED Equation.3                               (1)
where F is the free energy density of undeformed crystal and (ij is lagrangian strain components tensor. The free energy density of a crystal is sum of internal energy of unit volume of the crystal when all atoms are at rest on their lattice point and vibrational free energy density at a finite temperature T, i.e.
 EMBED Equation.3 								           (2)
Therefore elastic constant can be separated into two parts:                                       
 CIJ = C EMBED Equation.3 + C EMBED Equation.3 
CIJK=C EMBED Equation.3 +C EMBED Equation.3 
where C EMBED Equation.3 and C EMBED Equation.3  are strain derivatives of U and C EMBED Equation.3  and C EMBED Equation.3  are strain derivatives of Fvib, and represents the static and vibrational elastic constants respectively.
In cubic crystals SOEC and TOEC constants C EMBED Equation.3 and C EMBED Equation.3   are given below:
 EMBED Equation.3     (3)
where r0 is short range parameter,((r0) the Born Mayer type potential and S EMBED Equation.3  are lattice sums  whose values, taking interaction upto second nearest neighbours, are given as:
Values of lattice sum.
S EMBED Equation.3  = - 0.58252, S EMBED Equation.3  = - 1.04622, S EMBED Equation.3  = 0.23185
S EMBED Equation.3  = - 1.36852, S EMBED Equation.3 = 0.16115, S EMBED Equation.3  = - 0.09045
Vibrational SOEC and TOEC constants C EMBED Equation.3  and EMBED Equation.3   are given by the following expressions.
 EMBED Equation.3                              (4)
The fn�s and Gn�s are conveniently calculated by taking crystal symmetry into account and their expressions are given as below:
Expressions of f(n):
 EMBED Equation.3 ; x=((0/2kT
 EMBED Equation.3 
 EMBED Equation.3 







Expressions of Gn :
G1 = 2 {(2 + 2 r�o   r� EMBED Equation.3 ) f� (ro) + 2 ( EMBED Equation.3  + 2r�o    EMBED Equation.3 r� EMBED Equation.3 ) f� ( EMBED Equation.3 ro)}H
G2 = 2 {(-6 - 6 r�o   r� EMBED Equation.3 + r� EMBED Equation.3 ) f� (ro) + (- 3 EMBED Equation.3  - 6r�o    EMBED Equation.3 r� EMBED Equation.3 +2r� EMBED Equation.3 ) f� ( EMBED Equation.3 ro)}H
G3 = 2 [{(30 + 30 r�o + 9 r� EMBED Equation.3 - r� EMBED Equation.3 - r� EMBED Equation.3 ) f� (ro) + {(15/2) � EMBED Equation.3   + 15r�o
        + (9/2) � EMBED Equation.3 r� EMBED Equation.3  - r� EMBED Equation.3 -��2 r� EMBED Equation.3 ) f� ( EMBED Equation.3 ro) }]H
G1,1 = {- 3 EMBED Equation.3  - 6r�o    EMBED Equation.3 r� EMBED Equation.3 +2r� EMBED Equation.3 } f� ( EMBED Equation.3 ro) H
G2,1 =  {(15/2) � EMBED Equation.3   + 15r�o + (9/2) � EMBED Equation.3 r� EMBED Equation.3  - r� EMBED Equation.3 - EMBED Equation.3 r� EMBED Equation.3 ) f� ( EMBED Equation.3 ro) }H
G1,1,1 = 0
H = { r�o   2) f� (ro) + 2 (r�o    EMBED Equation.3 ) f� ( EMBED Equation.3 ro)}  1
f� (ro)= A exp. (-r�o) and f� ( EMBED Equation.3 ro)= A exp. (- EMBED Equation.3 r�o); (0=r0/b 

here(0  refers to angular frequency of the wave which is expressed as [27,30]:
 EMBED Equation.3                    (5)
where M1 and M2  are the mass of the two  neighboring atoms.
Two parameters A and b in the Born-Mayer potential have been determined using the equilibrium condition that total free energy (F) of a crystal should be minimum i.e. ((F/((ij)r=r0=0. In equilibrium condition the value of A is given as:  EMBED Equation.3 . A set of �b�, which satisfies this relation and also minimize  EMBED Equation.3 is chosen as the most probable one, where  EMBED Equation.3 are second order elastic constants calculated by the above expressed formulae and  EMBED Equation.3  are the experimental second order elastic constants at room temperature. We take that A and b are independent of temperature and thus SOEC/TOEC at different temperatures can be calculated using the above expressions. In this computation, the value of lattice parameter r0is used which is assumed to be independent of temperature. As suggested by Puri and Verma [31] in the case of alkali halides  if many body forces are taken into account  and the values may be some modified. Here to avoid the complexity of the interaction we have not taken into account the many body interaction in our calculations. Thus as discussed above, we have established the theory for the calculation of temperature dependent SOEC/TOEC in fcc crystals and nanomaterials based on the theoretical development for the NaCl-type structure. In the calculations, we have taken only lattice constant as the input parameter and employed only one adjusting hardness parameter. 

2.2 Ultrasonic Attenuation

             The ultrasonic attenuation in nanofluids, depends upon visco-elastic loss due to  basefluid, scattering loss due to dispersed nanoparticles and thermo-elastic loss due to thermal conductivity of the nanofluid.

              The thermo-elastic loss depends upon the thermal wavelength ( QUOTE  ) expressed as,  QUOTE   , where  QUOTE   is thermal conductivity of nanofluid,  QUOTE   is density of the nanofluid,  QUOTE   is specific heat of the dispersed nanoparticles and � is angular frequency of the propagating ultrasonic wave. When the particle size is comparable to the thermal wavelength, thermo-elastic loss is the prominent cause behind ultrasonic attenuation. The thermal wavelength is function of thermal conductivity of the nanofluid. The scattering loss is also effective when the particle size is comparable to the thermal wavelength.

                The visco-elastic loss depends upon the viscous wavelength ( QUOTE  ) expressed as,  QUOTE    where � is viscosity of the matrix,  QUOTE   is density of the matrix expressed as,  QUOTE   , � is angular frequency of the ultrasonic wave,  QUOTE   is density of the dispersed nanoparticles and  QUOTE   is density of the basefluid.

             The ultrasonic attenuation due to viscous loss can be expressed as


where  QUOTE   is the viscosity of the basefluid , V is the velocity of the ultrasonic wave in the nanofluid,  QUOTE   is density of the matrix which is expressed as  QUOTE   ( QUOTE   is density of the basefluid and  QUOTE   is density of the dispersed nanoparticles) and  QUOTE   is dynamic viscosity of the nanofluid which depends upon the thermal conductivity of the nanofluid (K) , temperature (T) and the velocity of ultrasonic wave in the nanofluid( QUOTE  ) and is expressed as  QUOTE  .Here   QUOTE   is the Grunesian number depending upon the SOEC and TOEC of  the dispersed nanoparticles in the basefluid.

3. Result and Discussion
The ultrasonic attenuation in nanofluid is due to viscous loss, scattering loss and thermo-elastic loss. The scattering loss and thermo-elastic loss depends upon thermal conductivity of the nanofluid. The thermal conductivity of the Cu-PVA nanofluid at different wt% (0.2 wt%, 0.5wt%, 1.0wt%) has been measured using hot disc method, the measured values are presented in Table 1 and the rise in thermal conductivity is shown in Fig. 1. The velocity of ultrasonic wave in Cu-PVA nanofluid have been taken from the literature [32], viscosity of pure PVA (2.0wt %) have also been taken from literature [33] and taking density of Cu nanoparticles as 8.93 gm/cc and the density of base fluid pure PVA is taken as measured value 1.2 gm/cc, the ultrasonic attenuation QUOTE   have been calculated for the Cu-PVA nanofluid at different wt% (0.2 wt%, 0.5wt%, 1.0wt%).
          The perusal of Fig. 1 shows that the rise in thermal conductivity of the nanofluid due to dispersion Cu nanoparticles over that of basefluid PVA is very small, hence the two losses viz. thermo-elastic loss and scattering loss, depending upon this factor are also very negligible. The other prominent cause for ultrasonic attenuation is the viscous loss which depends upon viscosity of the basefluid and also upon the dynamic viscosity of the nanofluid, which is equal to  QUOTE  . As the thermal conductivity of the Cu-PVA nanofluid is very small and the velocity of the ultrasonic wave in the nanofluid is large therefore the contribution of dynamic viscosity in ultrasonic attenuation is negligible. The viscous loss also depends upon the Grunesian numbers, which are calculated using SOEC and TOEC values with the help of scheme given by Mason [34]. The SOEC and TOEC values depend upon the two basic parameters- nearest neighbor distance (r0) and hardness parameter (b), which do not change with rise in temperature by up to 1000K above room temperature (3000K). Hence the values of SOEC and TOEC are evaluated at room temperature taking nearest neighbor distance (r0)  in Cu as 1.85 � and hardness parameter (b) as 0.25� using the method established for other fcc nanomaterials [35] and are presented in presented in Table 2. The Grunesian numbers along [100] direction at various temperatures are presented in Table 3.

          The calculated values of the ultrasonic attenuation, using frequency of  propagating ultrasonic wave as 15MHz, due to viscous loss are compared with the measured values of ultrasonic attenuation ( QUOTE  ) at 15 MHz in the Cu-PVA nanofluid at various wt% (0.2 wt%, 0.5wt%, 1.0wt%) in Fig.2- Fig.4. The perusal of Fig.2-Fig.4 shows that both the calculated values and the measured values are very close to each other, this shows that the prominent cause of ultrasonic attenuation in present Cu-PVA nanofluid in the temperature range 2980K-3330K, is the viscous loss. Since the viscous loss is prominent if the viscous wavelength is comparable to the size of nanoparticles in the nanofluid therefore by evaluation of ultrasonic attenuation we can estimate the size of the nanoparticles. 

4. Conclusions

The following conclusions may be drawn on the basis of above discussion
Anomalous enhancement of the thermal conductivity of PVA due to suspension of Cu nanoparticles increases with the concentration of the nanoparticles and temperature of the complex fluid.
Ultrasonic attenuation in Cu-PVA nanofluid at high frequency is due to viscous loss and thermo-elastic loss. The thermo-elastic loss is due to thermal conductivity enhancement, which is very small in present case due to small rise in thermal conductivity. Thus viscous loss due to viscosity of the base fluid is major cause of ultrasonic attenuation in the Cu-PVA nanofluid in this frequency region. 



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