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Abdollah Yari, Marzieh Bagheri and Marzieh Saeidikhah
Dept. of analytical chemistry, Lorestan University, Khorramabad�Iran

Abstract
Here, we report the use of newly synthesized amine-functionalized silica nanoparticles (SNP-NH2s), based on multi-walled carbon nanotubes (MWCNTs), as heart of a sensing element for construction a new carbon paste electrode. Then, the modified electrode was successfully applied in Ag+ ion quantification by potentiometric method. The results showed that the modified electrode exhibits a Nernstian slope of -59.8 (�0.2) mV/decade for Ag+ ion in aqueous solution. The potential response of electrode covers a wide concentration range from 1.2�10-1 to 7.0�10-9 M of Ag+. The detection limit of the system was found 5.0�10-9 M while it is independent of the pH from 3.5 to 8.0 and shows a quick response time (45 s) with lifetime of about 2 months. The proposed electrode was successfully used as an indicator sensor in determination silver ion in waste-waters of photographic and radiological films.

Keywords: carbon nanotubes, carbon paste electrode, modifier, potentiometry, silica nanoparticles, Silver(I) 
1. Introduction
Ag(I) is an essential element that has been used in many industrial processes. Despite the importance of silver in many fields such as electrical industry and the medical fields [1-3], a major problem is pollution of the environmental that is created from using superfluous and its compounds. Furthermore, higher concentration levels of silver are very toxic for animals and human [4] even a concentration as low as 1.7 �g/L of silver is harmful for fish and microorganisms [5]. The concentration of silver ion in environment is very low, so we require methods for determination of the trace amounts of silver that they are fast, low cost, simple, available and rationally selective.
Some traditional analytical methods for determination of silver ions are flame atomic absorption (FAAS) and electrothermal atomic absorption spectrometry (ET-AAS) [6-8], inductively coupled plasma atomic emission spectrometry (ICP�AES) [8].
The above-mentioned methods, which are expensive and require experienced operators, are inappropriate for routine analysis. But, an ion selective electrode (ISE) is a suitable device with quick, simple, good precision and low cost for determination of ultra-trace of silver ion in complex solutions [9-11]. On the other hand, carbon paste electrodes (CPEs) are one of ISEs that have been used in many applications both electrochemical and electroanalysis studies [12-14]. CPEs have some advantages such as simplicity, high selectivity, wide potential range, low residual current, nontoxic characters, low price and easy surface renewing [15,16]. As we know, some useful modifiers could enhance the performance characteristics of ISEs. Nowadays, carbon nanotubes (CNTs) have become the most noted materials for modification of new electrodes that have widely been applied in recent works [17-26]. Here, we are reporting the synthesis of a new silver(I)-selective nanoparticle, amine-functionalized silica nanoparticles (SNP-NH2s), as the heart of sensing element of an electrochemical sensor. The performances of the sensor improved by adding multiwall carbon nanotubes (MWCNTs), which are impacted as a carbon paste electrode.
2. Experimental
2.1 Reagents and materials
SNP-NH2s were synthesized by St�ber�s method [27]. Paraffin oil (PO) and graphite powder (GP) were purchased from Fluka, Switzerland. All nitrate salts of needed cations were purchased from Merck. Multiwall carbon nanotube (purity>95%, with diameter about 20�30 nm) was prepared from Cheap Tubes Inc. (USA). Other materials were of the analytical reagent grade (from Fluka). We prepared all required aqueous solutions with double distilled water. 
2.2 Instrumentation
All potentiometric measurements were performed with a CRISON BASIC 20 pH/mV-meter. We used an Hg/Hg2Cl2 (Azar electrode, Iran) as a reference electrode. A Jenway 3020 (UK) pH-meter was used for pH measurements.
2.3 Preparation of SNP-NH2s
As described elsewhere [27], SNP-NH2s were synthesized through a two-step process. In the first step, 10 mL ethanol was mixed with ammonia solution (30% in double distilled water) and sonicated for 10 min. Then, tetra ethoxy silan (TEOS) was added and followed by continuous magnetic stirring for 1 h, at room temperature. The resulting product was centrifuged several times to remove the unreacted chemicals. In the second step, the collected white precipitate of SNP-OHs re-dispersed in 5 mL 2-propanol and 4 mL of 3-aminopropyl trimethoxysilane (APTMS) was added drop wise under gently stirring. The mixture was stirred for 24 h at room temperature. The SNP-NH2s were collected by centrifugation, re-dispersed in 2-propanol and ethanol (two times) and dried in vacuum oven for 3 h, at 60 �C.
2.4 Preparation of modified carbon paste electrode
At first, the modified carbon paste electrode was prepared by mixing 64 mg pure graphite powder, 21 mg paraffin oil, 10 mg MWCNTs and 5 mg silica SNP-NH2s. The paste was completely mixed after adding appropriate amount of THF. Then, the paste was carefully packed into a polypropylene electrode holder (3 mm i.d). For electrical contact, a copper wire was established through flank. Some modified carbon paste electrodes were preconditioned by dipping into 1.0�10-4 M of Ag+ ion solution for 1 h. Then, the electrodes were washed with distilled water and their surfaces were polished by a soft paper.
2.5 Electrode system and emf measurement
All electromotive force (emf) measurements were carried out by using the following assembly.
Hg/Hg2Cl2, KCl (sat d)%sample solution%carbon paste electrode
For each emf measurements, the electrode was immersed into solutions which were prepared including concentration range of 1.2�10-1 M to 3.5�10-10 M of Ag+ in water.
All measurements were performed at room temperature. HNO3 solution (0.01 M) was applied to adjust the pH of the solutions at 4. Each solution was stirred (~2 min) until the system response remained constant and then the potential was recorded. The activities of ions were calculated from of the debye-Huckel equation [28].
3. Results and Discussion
3.1 Characterization
In order to give some evidences of formation of the desired nanoparticles (SNP-NH2s), an SEM image of the produced NPs is shown in Figure 1. As this figure illustrates, the SNP-NH2s are agglomerated, which can be attributed to high concentration of amine groups on the silica surface [29]. Furthermore, comparison of FT-IR spectra of bare silica nanoparticles (Figure 2A) and of amine-functionalized silica nanoparticles (Figure 2B) indicates that spectra of pure SNPs, the SPN-NH2s� possess the peaks at 2850 and 2900 cm-1 due to the asymmetric and symmetric stretching vibrations of C H bonding, respectively. The sharp peaks at 1610 cm-1 is assigned to the bending vibration of amino groups. In addition, the wide absorption band for hydroxyl group (around 3500 cm-1) in SNP-OHs diminishes because of their substitution by NH2 group at the surface of SNP to form final product, which confirms the successful amine functionalization of SNPs.
3.2 Effect of composition 
We found that the carbon paste electrode based on SPN-NH2s in MWCNTs, as a neutral carrier, have a good Nernstian slope toward potentiometric detection of silver ion. The electrode showed no considerable tendency toward other tested metal cations in the solution and any Nernstian responses were not measurable. The results are demonstrated in Figure 3. Furthermore, this electrode showed a high sensitive response to a wide concentration range from 1.2�10-1 to 7.0�10-9 M of Ag+ in the solution. The optimized compositions of the modified electrodes are summarized in Table 1. As can be seen in this table: (i) the electrode shows no considerable response in the absence of SNP-NH2s and MWCNT (No. 1, white electrode). (ii) In the presence of SNP-NH2s in the paste, the prepared electrode exhibited a Nernstian response toward Ag+ ion in the concentration range from 1.0�10-7 to 0.1 M (No. 2). (iii) When MWCNTs were added to the paste, the modified electrode showed a better Nernstian slope from 1.0� 10-8 to 0.1 M (No. 3). (iv) Finally, the electrode achieved the best performance when composition percentages follow the ratios of 5:64:21:10 for ionophore:GP:PO:MWCNTs, respectively (No. 5).           
3.3 Response time and lifetime of the modified electrode
We know that response time value (t95%) of the electrode as it reaches to 95% of the final value of measurable potential. In order to obtain the response time, modified electrode was immersed in a solution of 10-4 M of Ag+ solution. The time that electrode reached a steady state was measured (~45 s). Results are shown in Figure 4. In addition, this electrode was successfully used at least two months without any significant changes in potential measurements. Up to now, from these results, the modified electrode has suitable stability, a reasonable lifetime and quick response time.
3.4 The effect of pH of the test solution 
Evaluation of pH value, which influences on the potentiometric response, was investigated from a fixed concentration of Ag+ (1.0�10-3 M) in the solution at a range from 1.0 to 10.0. The pH values adjusted by adding NaOH (0.1 M) and HNO3 (0.1 M) solutions to the desired sample and then potential changes was recorded. We found that measured potential by modified electrode (No. 5) didn�t change at pH range from 3.5 to 8.0. The findings are demonstrated in Figure 5. One of the reasons for increasing potential at pH�3.5 may be protonation of the carriers and interference. The decrease in potential of the system, at pH values higher than 8, could be attributed to falling the Ag+ concentration because of formation of silver hydroxide in the solution.
3.5 Interference studies
One of the most important factors for an electrode is potentiometric selectivity coefficient that should be used for each interfere ion in measuring total potential by the electrode. Form the Nikolski-Eizenman equation (Eqn. 1) and by using fixed interference method [30], we could evaluate the interfering coefficients of some common interferer ions. 
								(1)
where �A, �B and z are activities of primary ion, the interfering ion and charge of the ions, respectively. The findings are summarized in Table 2. In this method, we used a reasonable fixed concentration of each interfering ion (0.1 M) and various concentrations of silver ion (1.5�10-9   1.2�10-1 M).  The pHs of solutions were kept at (4) by HNO3 (0.1 M). As can be seen from Table 2, the modified electrode (No. 5) didn t show any significant influences from the presence of other interfering ions in the solution. However, the characteristics of modified electrode in this work were compared with other similar works that are listed in Table 3. 	
3.6 Detection limit
A calibration curve was plotted at varying Ag+ concentrations from 1.0�10-10 to 1.2�10-1 M. DL was evaluated from the intersection of the two extrapolated sections of the calibration plot at the lowest portion (Figure 6). The applicable DL evaluated as 5.0�10-9 M of Ag+ in the solution.
3.7 Repeatability and reproducibility
In order to evaluate the repeatability of measurements given by the electrode, the potential responses of the sensor at two different concentrations of the target ion (Ag+) were investigated. The results are demonstrated in Figure 7. This figure shows that the sensor responses repeatedly at 1.0�10-5 and 1.0�10-3 M of Ag+ in the solution with %RSDs of �1.1 and �1.4, respectively. Furthermore, the sensor�s responses from one concentration to the other and vice versa were highly reproducible so no more washing or treatment was needed. 
3.8 Analytical applications
The sensor was successfully applied as an indicator electrode for titration of 50 ml AgNO3 (10-3 M) with standard NaCl (10-2 M), Figure 8.  The titration curve showed a sharp peak at end point of the titration. In addition, the prepared electrode was directly tested for determination of Ag+ ions in photographic and radiological films wastewaters. The analysis was performed by standard addition method. Obtained values for Ag+ contents of two solutions are listed in Table 4. Then the results were compared with the corresponding measurements by ET-AAS. The findings in Table 4 exhibited that the results from the sensor are reasonable.
4. Conclusion
In this paper, we constructed a new carbon paste electrode that was modified with amine-functionalized silica nanoparticles (SNP-NH2s) for the first time. Moreover, the system performances were improved by adding proper amount of MWCNTs due to increasing electrical conductivity. The results of experimentally applications showed that the electrode owns high sensitivity, high selectivity and fast response time. Also, it exhibited a good repeatability, low detection limit, good stability and wide linear concentration range toward silver(I) ion. This electrode was successfully applied to titration of Ag+ as an indicator electrode and direct determination of trace amounts of silver(I) ion in some real samples.
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 Legend of figures
Figure 1. SEM image of SNP-NH2s.
Figure 2. The FT-IR spectra of silica nanoparticles (A) and amine-functionalized silica nanoparticles (B).
Figure 3. Potentiometric responses of the optimized electrode (No. 5) toward different cations
Figure 4. Plot of time-potential responses of modified (No. 5) electrode.
Figure 5. Effect of pH on the response potential for 1.0 � 10-3 M of AgNO3 solution.
Figure 6. The calibration curve of potential responses of the modified electrode at varying Ag+ concentrations (1.0�10-10 to 1.2�10-1 M) in the solution.
Figure 7. The potential responses of the modified electrode for Ag+ ion, at concentration 1.0�10-5 and 1.0�10-3 M, top and bottom, respectively.
Figure 8. Potentiometric titration of 50 mL of 1.0�10-3 M of AgNO3 by standard NaCl solution 1.0�10-2 M.  	Table 1: The optimization of the composition of the carbon paste electrode
Composition (%)PerformancesNo.GPPOMWCNTsIonophore
Slope 
(mV/dec)DL (M)Linear dynamic rangea17525�����27020�3-59.986.951.2 � 6.836720103-60.547.951.0 � 7.846419107-60.997.701.0 � 7.556421105-59.798.301.0 � 8.266020155-60.067.911.0 � 7.776518125-59.857.611.0 � 7.5alogarithmic



Table 2: Selectivity coefficients of various interfering cations
Cn+log QUOTE   QUOTE  Cn+log QUOTE   QUOTE  Na+-6.10Cu2+-2.85K+-6.20Zn2+                                   -3.81Cu2+-6.10Cd2+                                  -3.42Ba2+-4.21Pb2+                                  -3.12Ca2+                          -4.43Al3+                     	?@Sdwx�������ս���եv�dO36jh�LDh2u{0JB*CJOJQJU^JaJph)hlh�o�B*CJOJQJ^JaJph#h�3oB*CJOJQJ^JaJph2hlh�o�5�B*CJ H*OJQJ\�^JaJ ph)h��5�B*CJ OJQJ\�^JaJ ph/hlh�o�5�B*CJ OJQJ\�^JaJ ph/hlhn�5�B*CJ OJQJ\�^JaJ ph)hn�5�B*CJ OJQJ\�^JaJ ph)hWc�5�B*CJ OJQJ\�^JaJ ph���			��

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Table 3: Comparison of the response modified Ag/CPE with reported electrodes
ModifierslopeDLLinear rangeRef.Diazo-thiophenol-functionalized silica gel 60.4�0.29.5�10-71.0�10-1�1.0�10-6[30]Siver ethylmercurythiosalicylate59.3�1.02.5�10-71.0�10- 3�5.0�10-7[13]2-Acetylbenzimidazole benzoylhydrazone61.2�0.57.0�10-81.0�10-3�1.1�10-7[31][bis5-(4-nitrphenyl azo) salisylaldimine]                          
1,8-diamino, 3,6-dioxo octan58.4�0.37.8�10-72.7�10-2�1.9�10-6[32]3-butenyl sym-dibenzo-16-crown-5 ether55.4�0.11.0�10-65.0�10-1�5.0�10-5[33]Hexathia-18-crown-659.0�0.24.0�10-63.2�10-3�6.0�10-6[35]This work                                                                             59.8�0.25.0�10-91.2�10-1�7.0�10-9 



Table 4: Determination of Ag+ in different real wastewater samples
No.SampleAg+ concentration (ppm)CPEaET-AASa1Radiological film1.06 (�0.42)1.01 (�0.11)2Photographic film1.90 (�0.25)1.85 (�0.14)aThe average of three measuremen#)QWYH7H7$dh�$Ifa$gd2du$dh�$Ifa$gdEoQ�kdN$$If�l��b�\��d�N��f�8
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